一章里，一开始，贵族青年哈罗德厌倦了生活，感到孤独和苦闷，他离开英国，作为一个“忧愁的流浪者”前往欧洲大陆旅行。他首先到了葡萄牙。诗人特别注意到葡萄牙人民受奴役的处境，美丽的自然风光恰好和现实形成对比。在西班牙的见闻是第一章的中心。西班牙正遭受外敌的侵略，诗人号召人民起来解放自己。他以五节诗描写了游击队的女英雄、保卫萨拉哥萨城的姑娘。她虽然柔弱，但爱人死后，奋起领导游击队，追击法国军队，表现得英勇机智。在写到卡狄兹城时，诗人也描述了西班牙着名的斗牛场面，并指出都市的封建贵族和骑士风气的腐朽。

    第二章写哈罗德到了希腊和阿尔巴尼亚。诗人凭吊了雅典文化古迹，指责苏格兰籍的爱尔金公爵把着名的雅典神庙中的珍贵石刻全部盗往英国。拜伦还认为希腊人民必须自己起来进行斗争，俄国、法国固然能打败希腊的敌人，但是希腊并不能因此获得自由。哈罗德最后到达阿尔巴尼亚，会见了首领阿里·帕夏。作者描写了英勇善战的普通人民、殷勤好客的苏里欧人、各族人民的生活风尚和民间歌舞，还记载了士兵们爱唱的战歌。《哈罗德游记》包含了丰富的政治社会内容，吸引了欧洲广大读者。

    后两章的主要内容仍是时代的重要事件。哈罗德在第三章中来到滑铁卢战场。拜伦看见滑铁卢一役拿破仑失败后，“神圣同盟”把欧洲封建君主纠合在一起，反动势力猖獗。他认为只有争取自由的战争才是光荣的。在描写日内瓦的景物时，诗人追忆法国大革命，提到启蒙思想家卢梭和伏尔泰。他说卢梭、伏尔泰和狄德罗的思想燃遍了全世界，鼓舞了人们反专制的热情。在第四章里，诗人用很多篇幅歌颂文艺复兴时期威尼斯和佛罗伦萨的光辉文化和当时的诗人、历史家、雕刻家、科学家。在描述古罗马的遗迹时，拜伦回顾罗马共和国的历史，歌颂对建立罗马有过贡献的人物。拜伦认为意大利应当继承过去的“光荣”，摆脱奥地利统治，争取独立自由。诗人以为“自由”的旗帜虽已破碎，但仍高高飘扬，“自由”的种子根深蒂固，定能开花结果。作者在叙述旅途见闻时，经常描绘自然景色，把美丽的自然和丑恶的现实对比，来表达自己的感情。

    《恰尔德·哈罗德游记》虽然表现了拜伦对资产阶级民主革命和民族解放运动的热情，但是也自始至终贯穿着悲观和虚无主义的思想。拜伦在诗中不止一次地表示对生活厌倦，表示自己已经尝够生活的真味，把世上的一切都看得无所谓了；“尘世上的荣誉，野心和斗争，爱情和悲哀”，“都不能用那尖刀在他心坎上划下深痕”。他认为历史上一切丰功伟绩、兴亡盛衰，“无非是旧事的轮回和循环”。饱经忧患的诗人甚至想远离尘世，与野兽为伍。