蔡元培在1903年创办了《俄事警闻》，1904年创办了《警钟日报》（由在提篮桥监狱里的邹容撰写报头）。两报头版都有时评一则，畅谈国事，多出自蔡的手笔。1904年慈禧生日，蔡写了时评《万寿无疆》，含意“每逢万寿，必定丧失土地”。

    蔡元培年青时锋芒很露。他在绍兴中西学堂当校长时，有一天晚上参加一个宴会，酒过三巡之后，他推杯而起，高声批评康有为梁启超维新运动的不彻底，因为他们主张保存满清皇室来领导维新。说到激烈时，他高举右臂大喊道：“我蔡元培可不这样。除非你推翻满清，任何改革都不可能！”

    蔡元培早年在革命上很激烈。他办了两所学校，一所是爱国男校，一所是爱国女校，他想让男生搞暴动，女生搞暗杀（因为女生不引人注意）。蔡元培主持爱国女学校时，教科书常渗革命内容，如历史授法国革命史、俄国虚无党（无政府主义者）故事，理化则注重炸弹制造等。在蔡元培办公室，就陈列着土炸弹。

    蔡元培先生曾经是暗杀团的骨干成员。早在《辛丑条约》签订后蔡元培就萌生了反清志向。鉴于孙中山领导的起义一次又一次遭到失败，蔡元培决心改变反清的斗争手段。1904年春，由他发起在东京留日学生中成立了秘密暗杀团，图谋从暗杀入手，推进反清革命。

    蔡元培认为：暗杀需要自制方便、秘密、快速而且容易伪装隐蔽的武器，他决心自制化学毒药。要自制化学毒药就需要有懂化学的人，他马上将爱国女校的化学教员钟宪畅、俞子夷吸收入团。俞子夷配制出氰酸，蔡元培叫工友弄来一只猫，强令服了几滴，猫即中毒而死。后来蔡元培又认为液体毒药使用还不太方便，易被人发觉，如能改成固体粉末更好，于是急去书店买了一批药物学、生药学和法医学书籍，亲自领导研究。

    不久，蔡元培觉得还是用炸药更好一些，随即转向研究炸药。他带领研制小组日夜攻关，终于自制出了一种体积小、威力大的炸药。另外，蔡元培认为女子去实行暗杀比男子更隐蔽些，因而他在爱国女校特别注重化学课的讲授，以便培养暗杀种子。此后，由蔡元培研制的炸药，不断由暗杀团团员带回国内，清政府上层官员频频遭到暗算。

    1904年以前，浙江的革命党是各自秘密活动的，互不统属。如徐锡麟、竺绍康、王金发等在绍兴、嵊县带，陶成章在金、严、处一带，敖嘉熊在嘉兴一带活动，龚宝拴在日本东京一带。群龙无首，力量涣散，既无严密的组织，又缺乏行动纲领。后龚宝拴等到达上海以后，与蔡元培治商，乃于1904年冬成立光复会，推蔡为会长。蔡元培先后特邀徐锡麟、陶成章两人加入光复会。1907年，徐锡麟在安庆壮烈牺牲，秋瑾因安庆事件株连也被捕就义，光复会实力受到挫折。1911年10月10日武昌起义后，上海、杭州相继光复，陶成章自南洋归来，不久为上海都督陈其美指派蒋介石、王祝卿暗杀于上海广德医院。陶成章死后，光复会中有号召力的实力派没有了。当时在上海都督陈其美势力范围之下，沪上各报对陶的被刺不加评论。唯《越蠌日报》曾发表评论略谓：陶之死，各方反应甚微，唯有光复会会长蔡元培在南京为陶举行之追悼会上致悼词，痛惜备至，甚至泣下沾襟。

    1912年1月蔡元培出任南京临时政府教育总长。他在北京政府任职期间，对袁世凯的擅权专制日益不满，表示不能任此“伴食”之阁员。7月，他同宋教仁等一同退出内阁，不与袁世凯合作。袁世凯对他非常仇视和畏惧。

    护法运动中，蔡元培虽然在反对军阀统治、争取民主共和政治上与孙中山并无分歧，但他并不赞成孙中山为护法而诉诸武力，主张应通过和平谈判实现国家的统一。1918年10月23日，蔡元培与熊希龄、张謇、王宠惠等人发起成立和